学术论文

      HZSM-5分子筛在甲醇制丙烯反应中的失活与再生

      Deactivation and Regeneration of HZSM-5 Zeolite in Methanol-to-Propylene Reaction

      摘要:
      研究了甲醇制丙烯(MTP)催化剂经过多周期反应后失活的本质原因,据此提出了一种简便易行的催化剂再生方法,即二次品化法,并将其应用到失活MTP催化剂的再生中.采用X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、X射线光电子能谱(XPS)、N2吸附、27Al魔角旋转固体核磁共振(27AlMASNMR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附红外(Py-IR)光谱等测试技术对再生前后HZSM-5分子筛催化剂的晶体结构、硅铝比、织构性质、酸性质等进行了表征.并在常压(甲醇分压为30 kPa)、反应温度为470℃、甲醇质量空速(WHSV)为1h-1的条件下,研究了再生前后HZSM-5分子筛催化剂的催化性能.结果表明,分子筛晶体结构被破坏、活性位流失是多周期反应后HZSM-5分子筛催化剂活性下降的主要原因.经过二次晶化再生后,催化剂的相对结晶度、比表面积、孔容和酸量都明显提高,晶体结构和活性位得到了有效修复,再生催化剂在MTP反应中重新表现出优异的甲醇转化能力和丙烯选择性.
      作者: 胡思 [1] 张卿 [2] 巩雁军 [2] 张瑛 [1] 吴志杰 [2] 窦涛 [2]
      Author: HU Si [1] ZHANG Qing [2] GONG Yan-Jun [2] ZHANG Ying [1] WU Zhi-Jie [2] DOU Tao [2]
      作者单位: 中国石油大学(北京)理学院材料科学与工程系,北京,102249 中国石油大学(北京)中国石油天然气集团公司催化重点实验室,北京,102249
      刊 名: 物理化学学报 ISTICSCIPKU
      年,卷(期): 2016, 32(7)
      分类号: O643.3
      机标分类号: TQ4 TQ3
      在线出版日期: 2016年9月5日
      基金项目: The project was supported by the National Key Basic Research Program of China (973),National Natural Science Foundation of China (21206192,21276278).国家重点基础研究发展规划项目(973),国家自然科学基金